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          鈣鈦礦太陽能電池制備方法出現新進展

          2018-06-12 點擊數:

          前言:雜化鈣鈦礦晶體主要是將無機鹽和有機鹽充分混合及反應后,然后將得到的前驅體溶液在介孔材料中的孔隙內組裝而形成的。一般來說,制備雜化鈣鈦礦晶體薄膜的方法有:①一步溶液旋涂法;②雙源氣相沉積法;③兩步溶液浸漬法。

          ①一步溶液旋涂法是將等摩爾比的CH3NH3I和PbI2的γ-丁內酯或DMF溶液,然后將其旋涂在介孔TiO2薄膜上,通過自組裝形成雜化鈣鈦礦,再經過退火后,即能獲得完整的晶形。一步溶液旋涂法的優點有:(1)操作簡單;(2)可以制備出完整性比較好的雜化鈣鈦礦晶體薄膜。一步溶液旋涂法的缺點有:(1)不能精確地控制形貌以及厚度;(2)一步溶液法形成的薄膜,其不但均勻性比較差,而且存在許多的形態缺陷;(3)由于原料中同時存在有機組分和無機組分,較難選擇同時溶解二者的溶劑,除此之外,還要考慮金屬價態穩定性、溶解性和溶解度等因素,而這些因素將會對效率造成一定的影響。

          ②雙源氣相沉積法首先是把PbI2源和CH3NH3PbI3源按照特定的速度進行蒸發,然后在介孔TiO2上進行沉積,即可得到雜化鈣鈦礦晶體薄膜。氣相沉積法的優點有:(1)能夠很好地控制薄膜的均勻度和厚度;(2)最終得到的薄膜材料具備較低的單分子復合速率和較高的載流子遷移率。氣相沉積法的缺點有:(1)難以平衡無機鹽和有機鹽二者的蒸發速率;(2)有機陽離子在高溫下可能會發生蒸發;(3)不同種類的有機陽離子將會對熱蒸發設備造成污染。

          ③兩步溶液浸漬法首先將PbI2與DMF溶液與γ-丁內脂進行混合,然后旋涂到介孔TiO2薄膜上沉積PbI2,然后將其與CH3NH3PbI3的1-丁醇溶液進行混合,最終進行干燥,即可得到產物雜化鈣鈦礦晶體薄膜。兩步浸漬法的優點有:(1)可以得到完整性高的薄膜;(2)可以準確地控制薄膜的形貌和厚度;(3)其制備出的雜化鈣鈦礦薄膜具有良好的覆蓋率以均勻度;(4)能夠適用于無機鹽和有機鹽互補相容的組分。兩步浸漬法的缺點主要為制備條件苛刻,其必須在氮氣保護的干燥環境下進行,不然難以得到性能良好的器件。

          正文:鈣鈦礦太陽能電池自從2009年首次報道以來已經取得了巨大進展。大部分溶液法制備的鈣鈦礦太陽能電池已認證的效率達到20%以上。然而幾乎所有高效率的鈣鈦礦太陽能電池都是用旋涂法制備的,這種制備方法無法滿足工業化的高吞吐量與規模化制備的要求。研究者研發了幾種適用于規模化生產的鈣鈦礦薄膜制備方法,如:刮刀涂布法、噴霧沉積法、噴墨打印法和電沉積等。其中,由于刮刀涂布法的基底溫度可控,因此在規模化制備高質量、大晶粒鈣鈦礦薄膜方法中脫穎而出。值得欣慰的是刮刀涂布法制備的鈣鈦礦太陽電池效率以及高達19%,已經十分接近旋涂法制備的器件。商業化生產不僅要滿足與規模化生產,還要滿足制造成本低。但是現在鈣鈦礦太陽能電池都需要昂貴的空穴傳輸層來實現高效率,如spiro-OMeTAD等。此外,疏水性的空穴傳輸層的存在導致將鈣鈦礦薄膜很難刮涂上去。因此考慮將空穴傳輸層去掉不僅有利于降低材料成本,還有利于降低制造成本,節約時間。然而在去掉空穴傳輸層后,鈣鈦礦薄膜與ITO的功函數不匹配導致空穴很難從鈣鈦礦傳輸至ITO層,因此導致器件效率低下。如何解決功函數匹配問題是制備無空穴層高效鈣鈦礦太陽能電池面臨的巨大挑戰。

           

          【成果簡介】

          近日,北卡羅納大學和內布拉斯加大學林肯分校的黃勁松教授在Nat. Commun.上發表了一篇題為“Molecular doping enabled scalable blading of efficient hole-transport-layer-free perovskite solar cells”的文章。該文章報道了一種分子摻雜策略成功的解決了鈣鈦礦與ITO的能帶不匹配問題,實現了效率高達20%的無空穴傳輸層鈣鈦礦太陽能電池,此外該研究配合刮刀涂布法成功實現了高效太陽能電池的量產化。

           

          【圖文簡介】

           

          圖1:刮刀涂布法和摻雜F4TCNQ分子的鈣鈦礦薄膜

          圖片關鍵詞

          (a)刮刀涂布鈣鈦礦薄膜示意圖和F4TCNQ摻雜劑的化學結構式;(b)基底為150攝氏度,刮涂在ITO上的鈣鈦礦薄膜的側面SEM圖;(c-h)無摻雜鈣鈦礦薄膜的AFM圖(c)和表面勢壘圖(f);F4TCNQ摻雜鈣鈦礦薄膜的AFM圖(d)和表面勢壘圖g);將F4TCNQ顆粒灑在雜鈣鈦礦薄膜的AFM圖(e)和表面勢壘圖(h);(i)不同鈣鈦礦膜表面電位分布;(j)MAPbI3:F4TCNQ共混物能量圖和電子轉移過程示意圖。

           

          圖2:純鈣鈦礦薄膜和摻雜鈣鈦礦薄膜的電導率和光致發光壽命

          圖片關鍵詞

          (a)鈣鈦礦薄膜橫向電導率的測試模型;(b)摻雜與無摻雜鈣鈦礦薄膜的I-V曲線;(c)時間分辨光致發光曲線;(d)導電原子力顯微鏡測試方法;(e-h)無摻雜的鈣鈦礦薄膜的晶粒形貌AFM圖(e)和在晶粒上與晶界上的C-V圖(f);摻雜的鈣鈦礦薄膜的晶粒形貌AFM圖(g)和在晶粒上與晶界上的C-V圖(h)。

           

          圖3:鈣鈦礦薄膜形貌,器件結構與光伏性能

          圖片關鍵詞

          (a-b)摻雜鈣鈦礦薄膜的低分辨率與高分辨率SEM圖;(c)無空穴層鈣鈦礦電池器件結構圖;(d)J-V曲線;(e)穩態電流和穩態PCE測試;(f)EQE和積分電流;(g)器件效率的統計分布圖。

           

          圖4:界面空穴轉移機理

          圖片關鍵詞

          (a)空穴在ITO/MAPbI3界面轉移示意圖;(b)空穴在ITO/F4TCNQ-MAPbI3界面轉移示意圖。

          【小結】

           

          該研究首先利用刮刀涂布法克服了大規模制備高質量鈣鈦礦薄膜難題,然后通過分子摻雜法解決了高效率無空穴傳輸層鈣鈦礦電池的難題。最后器件效率高達20%,并且幾乎無遲滯效應。該研究為鈣鈦礦太陽能電池商業化帶來了曙光。

           

           

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